A história da franquia criada por Kazuma Kamachi é ambientada na Cidade Academia, onde detentores de habilidades especiais chamados Espers são classificados em níveis, e aqueles que atingem o nível 5 são considerados os espers mais fortes. To Aru Kagaku no Accelerator é focado em Accelerator, um esper nível 5 que possui a habilidade de controlar vetores de força, e é acompanhado pela alegre Last Order.

Um dia, Accelerator acaba salvando a vida de Estelle Rosenthal, uma misteriosa garota que carrega uma foto de Last Order, e ele agora se vê arrastado no novo conflito com uma organização sinistra chamada Disciplinary Action, que planeja usar a Last Order para uma missão perigosa.